Γεννήθηκε στη Κομοτηνή. Ανιψιά της μουσικολόγου Αλεξάνδρας Λαλαούνη και πρώτη ξαδέρφη της πιανίστριας Λίλας Λαλαούνη. Μεγάλωσε σε μουσική οικογένεια και ξεκίνησε μαθήματα πιάνου και τραγουδιού σε μικρή ηλικία. Αρχικά φοίτησε στο Ωδείο Αθηνών, στην τάξη της Μαρίκας Καλφοπούλου, αποφοιτώντας με βραβείο. Συνέχισε με εξαετείς σπουδές φωνητικής, πιάνου και όπερας στο Μοτσαρτέουμ του Ζάλτσμπουργκ [Akademie Mozarteum Salzburg]. Ακολούθως σπούδασε στην Ανωτέρα Σχολή Μουσικής και Θεάτρου του Μονάχου, κοντά στη Βικτόρια φον Πρέστελ και τους αρχιμουσικούς Χάιντς Ντέρμπαχερ και Κουρτ Πρέστελ (1960-62). Πρωτοεμφανίστηκε στην ΕΛΣ το 1960, ως Τζίλντα στον Ριγολέττο [Rigoletto], σε παραγωγή που συμμετείχαν οι βαρύτονοι Μανουέλ Αουσένσι και Πιέρο Καππουτσίλλι (1959-60). Με την ΕΛΣ συνεργάστηκε την περίοδο 1959-1974, αναλαμβάνοντας ρόλους υψιφώνου κολορατούρας σε εννιά όπερες και οπερέτες, σε 24 παραγωγές ή/και αναβιώσεις παραγωγών. Διακρίθηκε ως Λουτσία (Λουτσία ντι Λαμμερμούρ), Ολυμπία (Τα παραμύθια του Χόφμαν), Βασίλισσα της νύχτας (Ο μαγικός αυλός), Μουζέτα (Μποέμ), Ροζίνα (Ο κουρέας της Σεβίλλης). Επίσης τραγούδησε πρωταγωνιστικούς ρόλους στις οπερέτες Η Βικτώρια και ο ουσάρος της, Κοντέσσα Μαρίτσα, Ο βαφτιστικός. Συμμετείχε στην παραγωγή του μιούζικαλ Σόου μπόουτ [Showboat]. Έδωσε ρεσιτάλ και συμμετείχε σε συναυλίες σε Ελλάδα και εξωτερικό: Βρυξέλλες, Φρανκφούρτη, Μόναχο, Τελ Αβίβ κ.α. Συνέπραξε με την Ορχήστρα της ΕΡΤ. Δίδαξε στο Ελληνικό Ωδείο της Αθήνας και στο Ελληνικό Ωδείο Βόλου. Το 1980 ίδρυσε το Ωδείο Κέντρο Μουσικών Σπουδών Αγγέλας Λαλαούνη στην Αθήνα (Παπάγου), καθώς επίσης και παράρτημά του στην Καρδίτσα. Διετέλεσε επί 27 χρόνια (1970-1997) πρόεδρος του Σωματείου Ηθοποιών Μελοδράματος-Όπερας (Σ.Η.Μ.Ο.), δραστηριοποιούμενη έντονα ως συνδικαλίστρια.